Visokoharmonična spektroskopija otključava elektronsku strukturu visokonaponskih superprovodnika

Visok pritisak je stvorio mnoga nova stanja materije za kondenzovanu materiju, otkrivajući uzbudljive nove fizičke i hemijske pojave. Među njima, otkriće supravodljivosti pri sobnoj temperaturi (Tc ＞ 200 K) u hidridima visokog pritiska kao što su H3S i LaH10 privuklo je veliko interesovanje i pažnju.
Uprkos rastućoj temperaturi supravodljivog prijelaza u supravodičima visokog pritiska, elektronska struktura i ultrabrzo dinamičko ponašanje u kvantnim stanjima visokog pritiska i dalje su nepoznati zbog nedostatka efikasnih sondi, a mehanizam njihove supravodljivosti ostaje otvoreno pitanje.
Generacija viših harmonika (HHG) je proces pretvaranja upadnog lasera u jako koherentno zračenje na nekoliko puta većoj frekvenciji lasera. Kao tipičan predstavnik nelinearne optike, HHG u čvrstim tijelima potiče od nelinearnog pokretanja unutar- i međupojasnih elektrona interakcijom lasera i materije jakog polja. Kao rezultat, HHG spektri prirodno sadrže otisak atomskih i elektronskih svojstava u materijalu. Koristeći takve nelinearne, neperturbativne dinamičke procese, može se zaviriti u unutrašnja svojstva materijala.
Nedavno je grupa istraživača Sheng Menga na Institutu za fiziku Kineske akademije nauka/Nacionalnom istraživačkom centru za fiziku kondenzirane materije u Pekingu istražila ultrabrzu HHG dinamiku u visokotlačnom superprovodniku H3S uz pomoć prvog principa koji sadrži vrijeme. teorija funkcionalne gustine koja koristi metodu i softver molekularne dinamike funkcionalne gustine (TDAP) razvijenu u grupi. Utvrđeno je da HHG u supravodičima visokog pritiska ima jaku zavisnost od talasne dužine, kao i anizotropiju (slika 1), što ukazuje da proces HHG snažno zavisi od elektronske strukture. Vremensko-frekvencijska analiza HHG određuje kinetički mehanizam unutarpojasnog rasejanja harmonika nižeg reda. Na osnovu toga, koristeći HHG spektre, rekonstruisali su disperzijnu strukturu energetskog pojasa u blizini Fermijeve površine (slika 2). Osim toga, utvrđeno je da postoji jaka modulacija HHG spektra koherentnim fononima, što ukazuje na osjetljivost HHG procesa na elektroakustičko spajanje. Koristeći HHG spektar moduliran koherentnim fononima, oni su dalje rekonstruisali elementarnu snagu matrice elektroakustičke sprege u blizini Fermijeve površine (slika 3). Ova studija otkriva da interakcije više tijela (elektroakustično spajanje) u materijalima imaju značajan utjecaj na ponašanje elektrona u blizini Fermijevog energetskog nivoa. Takvi rezultati podržavaju fononski posredovani mehanizam visokonaponske supravodljivosti i pružaju potpuno optički pristup za ispitivanje elektronske strukture i elektroakustičke sprege u visokonaponskim kvantnim stanjima.
Srodni rezultati istraživanja sumirani su kao "Solid-state high harmonic spectroscopy for all-optical band structure sonding of high Solid state high harmonic spectroscopy for all-optical band structure sonding of high-pressure quantum states" objavljeno je u Proceedings of the Nacionalna akademija nauka Sjedinjenih Američkih Država (PNAS). Shiqi Hu, postdoktorski saradnik na Institutu za fiziku Kineske akademije nauka (IPS), bio je prvi autor rada, a Sheng Meng, istraživač na IPS-u, bio je odgovarajući autor. U rad su bili uključeni i doktorand Daqiang Chen i doktorand Lanlin Du. Ovo istraživanje je podržano od strane Programa ključnih istraživanja i razvoja Ministarstva nauke i tehnologije, Nacionalne fondacije za prirodne nauke Kine i Pilot projekta Kineske akademije nauka.

Slika 1. Generacija visokih harmonika u visokonaponskom supravodiču H3S.

Slika 2. Rekonstrukcija strukture energetskog pojasa u H3S korištenjem visokoharmoničkih spektra.

Slika 3. Rekonstrukcija informacija o elektroakustičkoj sprezi u H3S korištenjem spektra visokog harmonija.